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上海硅酸鹽所在超快鈉存儲的鈉離子電池負極研究方面取得新進展
發布時間: 2022-07-18 10:08 | 【 【打印】【關閉】

  鈉離子電池因其成本低廉、資源充足,被譽為實現“雙碳”目標的核心儲能技術之一,已經被列入國家“十四五”規劃的重點優先發展方向。目前發展高能量密度、高功率密度的鈉離子電池受限于高性能關鍵電極材料,開發具有高倍率和高容量(“雙高”)的鈉離子電池負極材料尤為重要。相比于發展成熟的鋰離子電池負極,鈉離子電池負極研究還不夠深入,“雙高”負極材料類型目前稀缺。鈉離子負極中合金化型材料(Si、Ge、Sn等)具有極高理論容量,但其在嵌/脫鈉過程中產生巨大的體積膨脹/收縮,導致負極顆粒粉化、容量快速衰減。從理論上講,將Si、Ge、Sn等納米顆粒尺寸減小到原子水平、并分散到空曠導電結構中,可最大限度利用其儲鈉容量并保持優異循環特性。然而,傳統物理限域法難以實現原子簇尺度制備,導致抑制納米點體積變化的效果仍有待提高,另外該法對于高倍率性能的提升并不顯著。

  中國科學院上海硅酸鹽研究所先進材料與新能源應用研究團隊與北京大學和天津理工大學等共同合作研究,提出將原子級分布的硅/鍺/錫引入結構空曠的剛性導電框架中,通過調整化學鍵強弱,優化晶體結構排列,構建了一種具有高容量、高倍率性能的鈉離子電池負極材料GeTiS3。原子級Ge為“化學剪刀”實現其在Ti-S框架中的均勻分散。結合了Ge基負極材料高容量以及TiS2負極材料高倍率的特性。在低電流下可逆容量達到 678 mAh g-1,在32 C超高倍率下循環10000次容量保持率接近100 %。該負極材料的結構設計策略可推廣到Si、Sb、Sn等合金化型負極材料設計和制備中。

  GeTiS3的晶體結構由封端Ge原子和邊共享的TiS6八面體組成,形成雙鏈結構。掃描電子顯微鏡(SEM)表明得到的GeTiS3呈現微米級的棒狀形貌。沿[100]區域軸的SAED圖顯示出不同的衍射點,這些衍射點對應到正交GeTiS3的(0-13)、(0-11)、(0-1-1)和(004)面。沿[100]方向的ADF和ABF成像表明,局域原子分布和晶體結構與正交GeTiS3相一致。

  對比GeTiS3、TiS2和Ge-C,在0.3C的電流密度下,GeTiS3表現出最高的容量646.8 mAh g-1。此外,GeTiS3表現出更優的倍率性能,在16C下,仍保持227 mAh g-1。在電流密度為3、8、16和32 C時,GeTiS3負極表現了出色的長循環性能。為進一步探究GeTiS3的反應動力學,在0.2 ~ 2.5 mV s-1的掃描速率下進行了CV測試。對應的log(i)和log(v)之間進行線性擬合,峰1和峰2的b值分別為0.86和0.53,表明GeTiS3負極在1.5 V和2.1 V時分別表現出了贗電容和擴散控制的行為。在掃描速率為1 mV s-1時,CV曲線的陰影部分占總容量的57 %。在循環過程中贗電容和擴散控制共存,然而大多數Na+在GeTiS3中的存儲可以歸因于擴散控制過程。GeTiS3的Na+擴散系數最大為9.1 × 10-11 cm2 s-1。電化學阻抗譜(EIS)進一步表明GeTiS3具有比Ge-C、Ge-TiS2和TiS2更小的電荷轉移電阻,表明GeTiS3具有增強的反應動力學。

  相關研究成果以“Tailoring Ultrafast and High-Capacity Sodium Storage via a Binding Energy-Driven Atomic Scissor”為題發表于Advanced Materials期刊。論文第一作者為上海硅酸鹽所博士研究生彭柏鑫、呂卓然及助理研究員許樹茂博士,通訊作者為上海硅酸鹽所黃富強研究員和天津理工大學董辰龍博士。

  論文工作得到國家重點研發計劃項目(No. 2019YFA0210600)、國家自然科學基金(No. 51922103,No. 51972326)等項目的資助和支持。

  文章鏈接為https://doi.org/10.1002/adma.202200863

GeTiS3設計思路以及結構表征

GeTiS3的電化學性能測試

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