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氧還原最新研究成果!多孔納米球原位構筑Fe3N/FeCo雜化碳材料高效電催化!
發布時間: 2022-09-05 10:34 | 【 【打印】【關閉】

  2022年8月23日,清華大學主辦的能源學術期刊Nano Research Energy(https://www.sciopen.com/journal/2790-8119 )編委、湘潭大學劉益江副教授課題組提出一種簡單有效的原位制備Fe3N和FeCo納米顆粒修飾的雜化碳材料的方法并用于高效氧還原催化反應。論文題目為“Metal-coordinated porous polydopamine nanospheres derived Fe3N-FeCo encapsulated N-doped carbon as a highly efficient electrocatalyst for oxygen reduction reaction”。

   

  圖1. (a) Fe3N-FeCo@NC的制備示意圖;Fe3N-FeCo@NC的TEM (b)和HRTEM (c)照片;Fe3N-FeCo@NC的LSV曲線(d);基于Fe3N-FeCo@NC的鋅空電池的功率密度 (e)。

  氧還原反應(ORR)是金屬空氣電池的重要半反應,但是反應動力學遲緩。Pt基催化劑能有效提升ORR動力學,但存在穩定性低、資源緊缺、價格昂貴等問題,限制了金屬空氣電池的商業化應用。因此,開發非貴金屬ORR催化劑至關重要。在已開發的各種非貴金屬催化劑中,金屬氮化物摻雜的碳材料(MNx-C)因為其高導電性、優異的氧還原催化活性和經濟適用性被認為是最有可能取代Pt基催化劑的一類材料。其中,氮化鐵(Fe3N)修飾的碳材料(Fe3N-C)具有可與Pt/C媲美的ORR催化活性。然而,形成Fe3N顆粒通常需要高溫氨化,這不僅增加了制備成本也存在安全隱患。如何通過非高溫氨化方法來制備Fe3N納米顆粒修飾的碳材料并顯著提升其ORR催化活性成為了新的關注點。

  因此,劉益江課題組提出一種簡單有效的原位制備Fe3N和FeCo納米顆粒修飾的雜化碳材料的方法并用于高效氧還原催化反應。首先,通過乳液組裝和自聚合的方法制備了多孔聚多巴胺金屬納米球(如Fe-PDA@Co),隨后利用聚多巴胺、金屬與三聚氰胺的相互作用在聚多巴胺金屬納米球表面包覆三聚氰胺得到Fe-PDA@Co@melamine絡合物,最后通過高溫熱解得到Fe3N和FeCo修飾的多孔碳球和碳納米片共存的雜化碳材料Fe3N-FeCo@NC。在本工作中不需要經過高溫氨化即可原位形成Fe3N納米顆粒,這主要得益于乳液組裝和自聚合相結合的策略,使鐵均勻分散在聚多巴胺多孔球中,同時三聚氰胺與鐵也有相互作用,因此不需要額外的高溫氨化。Fe3N-FeCo@NC具有較大的比表面積和多級孔結構,同時具有Fe3N、FeCo、M-Nx等活性種,因此具有優異的氧還原電催化活性。在0.1M KOH介質中,Fe3N-FeCo@NC的起始電位為1.05 V,半波電位為0.89 V,超過Pt/C的起始電位(0.97 V)和半波電位(0.85 V),也遠遠超過參比樣品Fe/NC(前驅體不含Co和三聚氰胺)和Fe,Co/NC(前驅體不含三聚氰胺),是目前MNx-C材料 ORR性能的最高值之一。此外,Fe3N-FeCo@NC的穩定性和抗甲醇性能也遠遠超過Pt/C?;贔e3N-FeCo@NC為空氣陰極的鋅空氣電池的開路電壓為1.50 V,功率密度達141 mW·cm?2,比容量為806.6 mAh·g?1Zn,顯著高于Pt/C組裝的電池(開路電壓為1.48 V,功率密度113 mW·cm?2,比容量為660.6 mAh·g?1Zn)。同時,基于Fe3N-FeCo@NC的鋅空氣電池具有優異的倍率性能和穩定性。以上結果表明Fe3N-FeCo@NC是一種高效且穩定的ORR電催化劑,有利于推進鋅空電池的實際應用。

  相關論文信息:

  Guo, F. J.; Zhang, M. Y.; Yi, S. C.; Li, X. X.; Xin, R.; Yang, M.; Liu, B.; Chen, H. B.; Li, H. M.; Liu, Y. J. Metal-coordinated porous polydopamine nanospheres derived Fe3N-FeCo encapsulated N-doped carbon as a highly efficient electrocatalyst for oxygen reduction reaction. Nano Res. Energy 2022, 1: e9120027. DOI: 10.26599/NRE.2022.9120027. https://doi.org/10.26599/NRE.2022.9120027 .

  文章來源:Nano Research Energy、科學網 

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